وی فعالیت هنری را با مطبوعات آغاز و با نویسندگی ادامه داد. او سینمای حرفه‌ای را با نگارش فیلمنامه فیلم «شرمسار» به کارگردانی اسماعیل کوشان تجربه کرد.

از دیگر فعالیت‌های وی می‌توان به ترجمه داستان‌ها و مقالات مختلف از قبیل اطلاعات، مهر ایران، عالم هنر، شهرری و راهنمای کارگران دوبلاژ اشاره کرد.

او از سال ۱۳۲۹ فعالیتش را در زمینه‌ دوبله آغاز کرد و برای نخستین ‌بار در سال ۱۳۳۳ به‌عنوان سرپرست گویندگان فیلم «شاهزاده‌ روباهان» را دوبله کرد.

«علی کسمایی» سرپرستی دوبلاژ فیلم‌هایی نظیر «کمیته مجازات»، «سال‌های جوانی»، «هور در آتش»، «حکایت آن مرد خوشبخت»، «آخرین پرواز»، «باغ سید»، «اتاق یک» و … را بر عهده داشته است.